Pe lângă cărți și manuscrise, MNLR posedă și o colecție de artă plastică, care dezvăluie atracția plasticienilor față de marile figuri ale literaturii, dar și pasiunea unor scriitori pentru forme și culori, ca exprimare adiacentă a talentului lor. Dintre cele mai importante achizițiii amintim: portretul în cărbune al lui Gala Galaction, realizat de Gh. Lowendal, portretul lui Liviu Rebreanu, semnat de Francisc Șirato, portretele lui V. Alecsandri și Camil Petrescu, datorate lui Camil Ressu, potretul lui Minulescu de Jean Steriadi și multe altele. În custodia muzeului se află numeroase sculpturi: busturile lui Mihai Eminescu, realizate de Ion Jalea și Ion Vlasiu, cele ale lui Octavian Goga, Mihail Sadoveanu și Tudor Vianu, semnate de Milița Pătrașcu.