Prima zestre documentară a fost alcătuită din donații. Ulterior cercetători și muzeografii au inițiat campanii în scopul achiziționarii de manuscrise, cărți, documente și alte obiecte de patrimoniu. Între manuscrisele muzeului enumerăm:
Ion Heliade Rădulescu – „Sburătorul” (5 file)
Vasile Alecsandri – caiet manuscris „Pasteluri”, cu dedicație pentru Carmen Sylva, „Legende”, „Varia”, „Mircești”
Titu Maiorescu – „Epistolarium”, corespondență din perioada 1869 – 1884
I.L. Caragiale – caiet manuscris „Titircă Sotirescu et Co.” „Corespondență” cu Paul Zarifopol, expediată din Berlin
Al. Macedonski – „Cartea de aur”
Lucian Blaga – manuscrisul volumului „Poemele luminii”, manuscrisul pieselor „Tulburarea apelor”, „Cruciada copiilor”, „Anton Pann”, „Avram Iancu”
Tudor Arghezi – traducere din Anatole France, „La vie en fleur”
Mihail Sadoveanu – manuscrisele romanelor „Baltagul”, „Creanga de aur”, „Frații Jderi”, „Mariana Vidrașcu”, „Locul unde nu s-a întâmplat nimic”, „Nicoară Potcoavă”, „Nunta Domniței Ruxanda”, „Venea o moară pe Siret”, „Demonul tinereții”
G. Călinescu – „Cronica optimistului”, „Bietul Ioanide”
Dan Botta – „Deliana” - teatru (două variante)
Camil Petrescu – „Modalitatea artistică a teatrului”, „Doctrina substanței”, „Teze și antiteze”, „Introducere în axiologie”
Ion Vinea – „Ora fântânilor” - manuscris și dactilogramă
Panait Istrati – „Adrian Zografi”, „Țața Minca” - manuscris în limba franceză
V.I. Popa – piesele de teatru „Răspântia cea mare”, „Moartea, prietena mea” și romanul „Sfârlează cu fofează”
Ion Caraion – manuscrise recuperate de la Securitate
Paul Zarifopol – „La Rochefoucauld” - teză de doctorat
Gib Mihăescu – „Poarta de fier” (fragment), „Drumul robilor”, „Don Juan” – piese de teatru